第４６卷第１２期 ２０１７年１２月 人 工 晶 体 学 报 ＪＯＵＲＮＡＬ ＯＦ ＳＹＮＴＨＥＴＩＣ ＣＲＹＳＴＡＬＳ Ｖｏ１．４６ Ｎｏ．１２ Ｄｅｃｅｍｂｅｒ．２０１７ 脉冲激光烧蚀制备纳米硅晶粒成核生长的 热力学条件研究 秦爱丽 一，褚立志 ，邓泽超 ，丁学成 ，王英龙 （１．河北大学物理科学与技术学院，保定０７１００２；２．河北工程大学数理科学与工程学院，邯郸０５６０３８） 摘要：文中利用蒙特卡洛方法，引入成核生长模型，研究了纳米硅晶粒成核生长过程。结合宏观阻力模型，计算了 纳米硅成核和生长所对应的过饱和度范围。结果显示，衬底的二次溅射，造成成核次数增多，生成小尺寸纳米晶粒 的数量增加；晶粒成核过程和生长过程所需要的过饱和度范围不同，过饱和度较大（＞２６００）时成核次数多生长次 数少；而过饱和度在２５０～２６００时生长次数多成核次数少。 关键词：蒙特卡洛方法；阻力模型；成核和生长 中图分类号：ＴＱ１２７．２ 文献标识码：Ａ 文章编号：１０００－９８５Ｘ（２０１７）１２－２３４３－０５ Ｔｈｅｒｍｏｄｙｎａｍｉｃ Ｃｏｎｄｉｔｉｏｎｓ ｏｆ ｔｈｅ Ｎｕｃｌｅａｔｉｏｎ ａｎｄ Ｇｒｏｗｔｈ ｏｆ Ｓｉ Ｎａｎｏｐａｒｔｉｃｌｅｓ Ｐｒｅｐａｒｅｄ ｂｙ Ｐｕｌｓｅｄ Ｌａｓｅｒ Ａｂｌａｔｉｏｎ Ａｉ—ｌｉ ，ＣＨＵ Ｌｉ．ｚｈｉ ，ＤＥＮＧ Ｚｅ．ｃｈａｏ ，ＤＩＮＧ Ｘｕｅ．ｃｈｅｎｇ ，ＷＡＮＧ Ｙｉｎｇ．１ｏｎｇ （１．Ｃｏｌｌｅｇｅ ｏｆＰｈｙｓｉｃｓ Ｓｃｉｅｎｃｅ ａｎｄ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，Ｈｅｂｅｉ Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ，Ｂａｏｄｉｎｇ ０７１００２，Ｃｈｉｎａ； ２．Ｃｏｌｌｅｇｅ ｏｆ ｍａｔｈｅｍａｔｉｃｓ ａｎｄ ｐｈｙｓｉｃｓ ｓｃｉｅｎｃｅ ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ，Ｈｅｂｅｉ Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ ｏｆ Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ，Ｈａｎｄａｎ ０５６０３８，Ｃｈｉｎａ） Ａｂｓｔｒａｃｔ：Ｍｏｎｔｅ Ｃａｒｌｏ ｍｅｔｈｏｄ ｗａｓ ｕｓｅｄ ｔｏ ｓｉｍｕｌａｔｅ ｓｉｌｉｃｏｎ ｎａｎｏｐａｒｔｉｃｌｅｓ ｐｒｏｄｕｃｅｄ ｂｙ ｐｕｌｓｅｄ ｌａｓｅｒ ａｂｌａｔｉｏｎ ｉｎ ｔｈｉｓ ｐａｐｅｒ．Ｃｏｍｂｉｎｅｄ ｗｉｔｈ ｔｈｅ ｄｒａｇ ｆｏｒｃｅ ｍｏｄｅｌ，ｔｈｅ ｄｅｇｒｅｅ ｏｆ ｓｕｐｅｒｓａｔｕｒａｔｉｏｎ ｓｕｉｔａｂｌｅ ｆｏｒ ｔｈｅ ｎｕｃｌｅａｔｉｏｎ ａｎｄ ｇｒｏｗｔｈ ｗａｓ ｃａｌｃｕｌａｔｅｄ．Ｔｈｅ ｒｅｓｕｌｔｓ ｓｈｏｗ ｔｈａｔ ｔｈｅ ｓｕｂｓｔｒａｔｅ ｏｆ ｔｈｅ ｓｅｃｏｎｄａｒｙ ｓｐｕｔｔｅｒ ｃａｕｓｉｎｇ ｔｈｅ ｎｕｃｌｅａｔｉｏｎ ｔｉｍｅｓ ｉｎｃｒｅａｓｅ，ｗｈｉｃｈ ｌｅａｄ ｔｏ ｔｈｅ ｎｕｍｂｅｒ ｏｆ ｓｍａｌｌ ｓｉｚｅ ｇｒａｉｎｓ ｉｎｃｒｅａｓｅ；ｔｈｅ ｒａｎｇｅ ｏｆ ｔｈｅ ｓｕｐｅｒｓａｔｕｒａｔｉｏｎ ｄｅｇｒｅｅ ｓｕｉｔａｂｌｅ ｆｏｒ ｎｕｃｌｅａｔｉｏｎ ａｎｄ ｇｒｏｗｔｈ ｉｓ ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ，ｗｈｅｎ ｔｈｅ ｄｅｇｒｅｅ ｏｆ ｓｕｐｅｒｓａｔｕｒａｔｉｏｎ ｉｓ ｌａｒｇｅｒ（＞２６００）ｔｈｅ ｎｕｃｌｅａｔｉｏｎ ｔｉｍｅｓ ｉｓ ｍｏｒｅ ａｎｄ ｔｈｅ ｇｒｏｗｔｈ ｔｉｍｅｓ ｉｓ ｌｅｓｓ；ｗｈｅｎ ｔｈｅ ｄｅｇｒｅｅ ｏｆ ｓｕｐｅｒｓａｔｕｒａｔｉｏｎ ｉｓ ｓｍａｌｌｅｒ（２５０—２６００）ｔｈｅ ｇｒｏｗｔｈ ｔｉｍｅｓ ｉｓ ｍｏｒｅ ａｎｄ ｔｈｅ ｎｕｃｌｅａｔｉｏｎ ｔｉｍｅｓ ｉｓ ｌｅｓｓ． Ｋｅｙ ｗｏｒｄ：Ｍｏｎｔｅ Ｃａｒｌｏ ｍｅｔｈｏｄ；ｄｒａｇ ｆｏｒｃｅ ｍｏｄｅｌ；ｎｕｃｌｅａｔｉｏｎ ａｎｄ ｇｒｏｗｔｈ １ 引 言 纳米硅薄膜是一种由大量无序排列的硅晶粒和界面原子组成的固体材料，晶粒在三维度上的尺寸一般 都在１～１００ ｎｍ之间，其内部电子在各方向上的运动都受到，因此表现出不同于半导体材料的特性 。 近年来，国际上热点研究的量子点太阳能电池就是以无机半导体纳米晶（量子点）作为吸光材料，纳米晶粒 的密度和尺寸分布以及硅晶粒之间的界面原子对纳米材料的结构和物性有重要影响 。量子点太阳能电 池光电转换效率远远高于其他太阳能电池，一个重要原因是带隙可调。通过改变量子点尺寸和密度从而使 基金项目：国家自然科学基金（１１５０４０７８）；河北省自然科学基金（３．２０１５２０１１６６）；河北省研究生创新资助项目（ＣＸＺＺＢＳ２０１７０２４） 作者简介：秦爱丽（１９７７－），女，河北省人，博士研究生。 通讯作者：王英龙，教授，博士生导师。 人工晶体学报 第４６卷 光电转换效率大幅度提高。更重要的是，纳米晶粒可以吸收高能光子，并且一个光子可以产生多个电子．空 穴对（多激子效应），这使得具有超高能量转换率的太阳能电池的实现成为可能。 纳米材料制备的一个重要技术是脉冲激光烧蚀沉积技术（ＰＬＤ），由于该技术具有易操控、污染小等优点 而备受青睐 。对于纳秒激光或者较长脉冲激光的烧蚀过程，一般认为是热蒸发过程 ，经常用经典流 体力学理论来描述烧蚀羽辉的膨胀过程 Ｊ。当烧蚀粒子在真空中膨胀时，碰撞导致猝熄发生，烧蚀粒子的 成分只在初始时刻略有变化。当烧蚀粒子在环境气体中膨胀时，烧蚀粒子被强烈挤压，剧烈的碰撞导致纳米 晶粒形成 “ 。尤其是当环境气体压强较低时，Ｇｅｏｈｅｇａｎ提出的阻力模型¨ ，能较好地解释羽辉的膨胀过 程。纳米晶粒的形成一般分为成核和生长两个过程，Ｚｅｌｄｏｖｉｃｈ—Ｒａｉｚｅｒ（ＺＲ）理论是研究纳米晶粒形成的重要 理论之一¨Ｊ ，Ｌｅｎａｄｈｅｅｒａ等¨ 利用ｚＲ理论计算出了纳米晶粒的成核时间在微秒量级，但是ｚＲ理论没有考 虑等离子体内部的不均匀性。Ｈａｎ等¨ 用蒙特卡洛方法对脉冲激光烧蚀沉积制备纳米硅晶粒过程进行了 模拟，提出“交叠区”的概念。本课题组提出ＰＬＤ制备纳米ｓｉ晶粒的成核区模型¨ ，给出了定量确定成核区 位置的方法。然而，这些研究均没有解决纳米晶粒成核和生长所需要的定量物理条件。 实验中在制备纳米晶粒时因沉积粒子的需要经常在不同位置引入衬底进行晶粒收集¨ 懈ｊ。衬底对入 射粒子的溅射和吸收作用因材料材质、表面平整程度等性质不同而有所差异。但是衬底的引入势必引起烧 蚀粒子密度、压强等变化，从而影响晶粒的形成。文中采用蒙特卡洛方法模拟了ＰＬＤ制备纳米ｓｉ晶粒的成 核生长过程，结合阻力模型，研究了衬底完全反弹和完全吸收时对晶粒成核生长过程的影响，给出了成核和 生长所需要的过饱和度范围。 ２ 计 算 根据经典成核理论，气相成核的热力学条件是系统过饱和度大于０，即： 一１＞０ （１） 』ｓ 式中Ｐ是过饱和蒸气压，尸 是饱和蒸气压，饱和蒸气压由Ｃｌａｕｓｉｕｓ—Ｃｌａｐｅｙｒｏｎ方程 可得 Ｐ ＝ ｅｘｐ［Ｑ １、 一专）］ （２） （３） （４） 是玻尔兹曼常数，Ｑ是蒸发热，Ｐ 是环境气体压强， 是沸点温度， 是过饱和蒸汽的温度。 过饱和蒸汽温度 和过饱和蒸气压Ｐ可由下式得出： ＝Ｔｏ（ ） Ｐ＝ｎｋＴ 其中 、 是烧蚀粒子离开克努森层时的温度、体积， 是绝热系数，／／，是分子数密度，Ⅳ是烧蚀粒子总数。 当环境气体压强较低时，阻力模型能较好描述烧蚀羽辉膨胀规律¨ ： （ ）＝Ｒ。［１一ｅｘｐ（一／３ｔ）］ Ｒ。是羽辉停止的距离，卢是阻力系数。 （５） 蒙特卡洛方法，可以从微观角度跟踪每个烧蚀粒子，曾多次成功应用于模拟ＰＬＤ制备纳米硅晶粒过 程¨ 。本次利用蒙特卡洛方法对脉冲激光烧蚀沉积纳米硅晶粒模拟过程中加入两个衬底，一个距硅靶２．０ ｅｍ垂直于羽辉轴放置，另一个在硅靶烧蚀点下方０．５ ｅｍ处平行于羽辉轴放置，如图１所示。激光能量密度 ４ Ｊ／ｃｍ ，烧蚀粒子总数５．１６×１０ ，蒸汽温度６３７３ Ｋ，烧蚀粒子在以激光烧蚀斑为底面的圆柱体内均匀分 布，激光在靶面上的烧蚀半径为１ ｍｍ，烧蚀深度１ Ｉｘｍ，环境气体为氩气６０ Ｐａ。 在模拟纳米硅晶粒形成过程中，引入了成核生长模型 ，该成核模型曾用于计算不同压强下制备的纳 米硅晶粒尺寸分布时与实验数据符合较好，本文用于研究衬底对硅晶粒形核成长过程的影响亦是可行的。 模型假设：（１）因为晶体的气相成核要求有一定的过饱和蒸气压，硅蒸汽离开克努森层时温度为６３７３ Ｋ，此 第１２期 秦爱丽等：脉冲激光烧蚀制备纳米硅晶粒成核生长的热力学条件研究 ２３４５ 时硅原子速率满足麦克斯韦速率分布律，其最可几速 Ｓｉ ｔａｒｇｅｔ Ｌａｓｅｒ ｂｅａｍ 率为２７４２ ｍ／ｓ；硅的固化温度是１６９３ Ｋ，可得相应硅 原子的最可几速率为１４０９ ｍ／ｓ。原子温度或速度过 高会导致无法凝聚成核，过低又无法提供相变时的能 量，因此在模拟过程中假设纳米硅晶粒成核生长的速 度范围为１０００～３０００ ｍ／ｓ之间。假设成核生长时硅 粒子数密度不低于７．２×１０ ｍ～。（２）烧蚀粒子碰撞 ｓｍ 后可能连接在一起形成几个分子组成的“晶胚”，这些 “晶胚”是不稳定的，或者继续生长形成稳定晶核，也 或者重新拆开。在模拟中假设“晶胚”暂存时间为１ 图１ 模拟ＰＬＤ制备纳米硅晶粒示意图 Ｓｉｍｕｌａｔｉｏｎ ｏｆ ＰＬＤ ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎ ｏｆ ｓｉｌｉｃｏｎ ｎａｎｏｐａ￣ｉｃｌｅｓ 个时间步长，如果在这个时间步长内不能结合其他硅 粒子形成稳定晶核，就拆开为单个硅原子。假设临界稳定晶核所含的硅原子数目为６，形成临界稳定晶核的 过程称为成核过程，稳定晶核与其他硅粒子的碰撞结合过程视为生长过程。（３）假设所有烧蚀粒子均为硅 原子，环境气体为氩气，它们之间发生弹性碰撞。碰撞遵守动量守恒和能量守恒理论： ’， ＝ （ｓｉｎ０ｃｏｓＴｉ＋ｓｉｎＯｓｉｎｙｊ＋ｃｏｓｙｋ） （６） ＝ — ｒ （７） ｙ ｊ ｍ— 考 ｒ （８） 其中， 、 是碰撞对碰撞前后的相对速度， 是碰撞后碰撞对的质心速度， 、 ｉ是碰撞后两粒子的速 度， 是散射角，取值范围为０到盯， 是方位角，取值范围为０到２ 。 ３ 结果与讨论 在ＰＬＤ实验中制备纳米薄膜时放置衬底主要是为了沉积纳米晶粒，衬底对人射粒子的吸收率受衬底表 面材质、平整度以及入射粒子速度等多种因素影响介于０到１之间，所以衬底的引入除了吸收入射粒子外势 必还会对入射粒子进行二次溅射。无论是吸收还是二次溅射，都会对等离子体的密度、压强等产生影响，而 密度和压强的变化又进一步影响到晶粒的形成过程。为此我们可以通过研究衬底对纳米晶粒的影响，研究 纳了米晶粒形成的热力学条件。 图２烧蚀粒子成核和生长次数随时间变化规律（ａ）成核次数；（ｂ）生长次数 Ｆｉｇ．２ Ｔｉｍｅ ｅｖｏｌｕｔｉｏｎ ｏｆ ｎｕｃｌｅａｔｉｏｎ ａｎｄ ｇｒｏｗｔｈ ｔｉｍｅｓ（ａ）ｎｕｃｌｅａｔｉｏｎ ｔｉｍｅｓ；（ｂ）ｇｒｏｗｔｈ ｔｉｍｅｓ 烧蚀粒子离开靶面到达衬底之前，衬底对烧蚀粒子的作用可以忽略不计。当烧蚀粒子到达衬底后，衬 底开始对入射粒子进行溅射和吸收，进而对烧蚀粒子及其成核生长过程开始产生影响。对衬底反弹和吸收 作用下不同时刻烧蚀粒子的成核生长次数进行了统计，如图２所示。由图可见，成核和生长次数均出现两个 人工晶体学报 第４６卷 峰值，第一个峰在１／ｘｓ之前出现，第二个峰在２—３ Ｉｘｓ之间出现，且第二个峰值远远小于第一个峰值；４．５ ｓ 后成核生长过程基本消失。图中数据显示，烧蚀粒子从脱离靶面后经１．１２ Ｉｘｓ后到达下面衬底，衬底开始对 晶粒的成核生长过程产生影响，衬底反弹情况下晶粒的成核生长次数大于衬底吸收情况。 当衬底反弹时时，图１中阴影部分的粒子被反弹回烧蚀羽辉中，将继续参与烧蚀粒子的碰撞以及成核生 长过程，这时烧蚀粒子的压强为 尸＝ ：‘ （９） 寺叮ＴＲ（Ｒ—Ｙｏ） 一寺耵（Ｒ—Ｙ０） （１０） 式中Ｙ。是下面衬底到烧蚀点的距离， 是羽辉膨胀半径。将烧蚀粒子到达衬底的时间带人方程（５），根据方 程（１）～（４）可计算出过饱和度随时间的变化关系，如图３所示。由图可见过饱和度随着时间的延长不断减 小，在４．５ ｓ时趋向于０，与图２中成核和生长次数停止的时间对应。烧蚀粒子到达衬底后，衬底会影响烧 蚀粒子的过饱和度，衬底完全反弹情况下的过饱和度大于衬底完全吸收时。 ｓ。Ｉｕ薯臣ｏｇｕＩ∞Ｊｏ ｋ §图３ 过饱和度随时间演化关系图 Ｆｉｇ．３ Ｔｉｍｅ ｅｖｏｌｕｔｉｏｎ ｏｆ ｔｈｅ ｓｕｐｅｒｓａｔｕｒａｔｉｏｎ ｄｅｇｒｅｅ 图４过饱和度和成核生长次数随时间的演化曲线 Ｆｉｇ．４ Ｔｉｍｅ ｅｖｏｌｕｔｉｏｎ ｏｆ ｔｈｅ ｓｕｐｅｒｓａｔｕｒａｔｉｏｎ ｄｅｇｒｅｅ，ｎｕｃｌｅａｔｉｏｎ ａｎｄ ｇｒｏｗｔｈ ｔｉｍｅｓ 为了研究成核生长过程对应的过饱和度条件，我 们计算了衬底完全反弹情况下过饱和度和成核生长次 数随时间的演化关系，如图４所示。从图中可以看出， 在初始阶段由于烧蚀粒子的迅速膨胀过饱和度迅速减 小，而成核生长次数在初始时刻随着过饱和度的减小 迅速增加，在０．３４ ｓ时成核次数首先达到第一个峰， 此时对应的过饱和度为２６３１；随后随着过饱和度的减 小成核次数开始减少，而生长次数继续增加，在０．５０ ｓ时生长次数到达第一个峰，此时对应的过饱和度降— 为６５５；之后成核和生长次数均随着过饱和度的减小一 而减小。在２—３ ｓ之间虽然过饱和度随时间减小， 但成核和生长次数却缓慢增加并出现成核和生长次数 叠区震荡所致 ¨。 不同尺寸晶粒的数量（晶粒尺寸以所含硅原子数计） Ｆｉｇ．５ Ｎｕｍｂｅｒ ｏｆ ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ ｓｉｚｅ ｇｒａｉｎｓ（ｔｈｅ ｓｉｚｅ ｉｓ ｔｈｅ ｎｕｍｂｅｒ ｏｆ ｓｉｌｉｃｏｎ ａｔｏｍｓ ｃｏｎｔａｉｎｅｄ ｉｎ ｔｈｅ ｒａｉｇｎ） 第二个峰。该成核生长峰的形成主要是环境气体受到后面衬底反弹，烧蚀粒子和环境气体形成的高密度交 对２．３４ ｓ时晶粒的尺寸分布进行了统计，如图５所示。由图可以看出，尺寸小的晶粒数量多，随着尺寸 的增加，晶粒的数量也越来越少。衬底完全反弹情况下生成较小尺寸的晶粒数量略多于衬底完全吸收时，而 两种情况下生成的大尺寸晶粒的数量接近。由此可见，对于吸收率较低的衬底，沉积到尺寸偏小的晶粒数量 第１２期 秦爱丽等：脉冲激光烧蚀制备纳米硅晶粒成核生长的热力学条件研究 ２３４７ 更多。大尺寸晶粒的数量远少于小尺寸晶粒的数量，说明在晶粒生长过程中，尺寸小的晶粒相对于尺寸大的 晶粒结合原子的概率更大。 ４ 结 论 本文利用蒙特卡洛方法，引入成核生长模型，模拟了衬底两种极端作用下（完全反弹和完全吸收）纳米 硅晶粒的形成过程，结合阻力模型，计算了成核生长所需要的过饱和度范围。结果显示在衬底完全反弹情况 下的成核生长次数和小尺寸晶粒的数量都略大于衬底完全吸收时，晶粒成核和生长所需要的过饱和度范围 不同：（１）成核生长过程需要过饱和度大于０，通常条件下过饱和度越大，成核生长次数越高；（２）成核和生 长属于晶粒形成过程的两个阶段，过饱和度较大（＞２６００）时成核次数多生长次数少，而过饱和度较小时 （２５０—２６００）生长次数多成核次数少。 参考文献 ［１］Ｇａｍｅｔｔ Ｅ，Ｙａｎｇ Ｐ．Ｌｉｓｈｔ Ｔｒａｐｐｉｎｇ ｉｎ Ｓｉｌｉｃｏｎ Ｎａｎｏｗｉｒｅ Ｓｏｌａｒ Ｃｅｌｌｓ［Ｊ］．Ｎａｎｏ．Ｌｅｔｔ．，２０１０，１０（３）：１０８２—１０８７． ［２］Ｇｏｌｄｂｅｒｇｅｒ Ｊ，Ｈｏｃｈｂａｕｍ Ａ Ｉ，Ｆａｎ Ｒ，ｅｔ ａ１．Ｓｉｌｉｃｏｎ Ｖｅｒｔｉｃａｌｌｙ Ｉｎｔｅｇｒａｔｅｄ Ｎａｎｏｗｉｒｅ Ｆｉｅｌｄ Ｅｆｆｅｃｔ Ｔｒａｎｓｉｓｔｏｒｓ【Ｊ］．Ｎａｎｏ．Ｌｅｔｔ．，２００６，６（５）：９７３— ９７７． ［３］ Ｔｉａｎ Ｂ，Ｚｈｅｎｇ Ｘ，Ｋｅｍｐａ Ｔ Ｊ，ｅｔ ａ１．Ｃｏａｘｉａｌ Ｓｉｌｉｃｏｎ Ｎａｎｏｗｉｒｅｓ ａｓ Ｓｏｌａｒ Ｃｅｌｌｓ ａｎｄ Ｎａｎｏｅｌｅｅｔｍｎｉｃ Ｎｏｗｅｒ Ｓｏｕｒｃｅｓ［Ｊ］．Ｎａｔｕｒｅ，２００７，４４９（７１６４）： ８８５－９． ［４］ Ｌｅｗｉｓ Ｎ Ｓ，Ｔｏｗａｒｄ Ｃｏｓｔ—Ｅｆｆｅｃｔｉｖｅ Ｓｏｌａｒ Ｅｎｅｒｇｙ Ｕｓｅ［Ｊ］．Ｓｃｉｅｎｃｅ，２００７，３１５（５８１３）：７９８￣０１． Ｊ Ｎ，Ｇｅｏｈｅｇａｎ Ｄ Ｂ，ｅｔ ａ１．Ｄｙｎａｍｉｃｓ ｏｆ Ｐｌｕｍｅ Ｐｒｏｐａｇａｔｉｏｎ ａｎｄ Ｓｐｌｉｔｔｉｎｇ Ｄｕｒｉｎｇ Ｐｕｌｓｅｄ—Ｌａｓｅｒ Ａｂｌａｔｉｏｎ ｏｆ Ｓｉ ｉｎ Ｈｅ ａｎｄ Ａｒ ［５］ Ｗｏｏｄ Ｒ Ｆ，Ｌｅｂｏｅｕｆ ［Ｊ］．Ｐｈｙｓ．Ｒｅｖ．Ｂ，１９９８，７９（３）：１５７１—１５７４． ［６］ Ｐｅｒｍｉｎｏｖ Ｐ Ａ，Ｄｚｈｕｎ Ｉ Ｏ，Ｅｚｈｏｖ Ａ Ａ，ｅｔ ａ１．Ｃｒｅａｔｉｏｎ ｏｆ Ｓｉｌｉｃｏｎ Ｎａｎｏｃｒｙｓｔａｌｓ Ｕｓｉｎｇ ｔｈｅ Ｌａｓｅｒ Ａｂｌａｔｉｏｎ ｉｎ Ｌｉｑｕｉｄ［Ｊ］．Ｌａｓｅｒ Ｐｈｙｓｃｉｓ，２０１ｌ，２１ （４）：８０１－８０４． ［７］ Ｕｍｅｚｕ Ｉ，Ｎａｋａｙａｍａ Ｙ，Ｓｕｇｉｍｕｒａ Ａ．Ｆｏｒｍａｔｉｏｎ ｏｆ Ｃｏｒｅ・ｓｈｅｌｌ Ｓｔｒｕｃｔｕｒｅｄ Ｓｉｌｉｃｏｎ Ｎａｎｏｐａｒｔｉｃｌｅｓ Ｄｕｒｉｎｇ Ｐｕｌｓｅｄ Ｌａｓｅｒ Ａｂｌａｔｉｏｎ［Ｊ］． ＡｐｐＬ Ｐｈｙｓ．， ２０１０，１０７（９）：４７８０． ［８］ Ｈｉｒａｓａｗａ Ｍ，Ｏｒｉｉ Ｔ，Ｓｅｔｏ Ｔ．Ｓｉｚｅ・Ｄｅｐｅｎｄｅｎｔ Ｃｒｙｓｔａｌｌｉｚａｔｉｏｎ ｏｆ Ｓｉ Ｎａｎｏｐａｒｔｉｃｌｅｓ［Ｊ］．Ａｐｐ１．Ｐｈｙｓ．Ｌｅｔｔ．，２００６，８８（９）：１２２８． ［９］ Ｋｉｓｄａｒｊｏｎｏ Ｈ，Ｖｏｕｔｓａｓ Ａ Ｔ，Ｓａｌａｎｋｉ Ｒ．Ｔｈｒｅｅ—ｄｉｍｅｎｓｉｏｎａｌ Ｓｉｍｕｌａｔｉｏｎ ｏｆ Ｒａｐｉｄ Ｍｅｌｔｉｎｇ ａｎｄ Ｒｅｓｏｌｉｄｉｉｆｅａｔｉｏｎ ｏｆ Ｔｈｉｎ Ｓｉ Ｆｉｌｍｓ ｂｙ Ｅｘｃｉｍｅｒ Ｌａｓｅｒ Ａｎｎｅａｌｉｎｇ［Ｊ］． Ａｐｐ１．Ｐｈｙｓ．，２００３，９４（７）：４３７４－４３８１． ［１０］ Ｇｕｓａｒｏｖ Ａ Ｖ，ＧｎｅｄｏｖｅｔｓＡＶ，ＳｍｕｒｏｖＩ．Ｇａｓ Ｄｙｎａｍｉｃｓ ｏｆｌａｓｅｒＡｂｌａｔｉｏｎ：Ｉｎｌｆｕｅｎｃｅ ｏｆＡｍｂｉｅｎｔ Ａｔｍｏｓｐｈｅｒｅ［Ｊ］． Ａｐｐ１．Ｐｈｙｓ．，２０００，８８（７）： ４３５２—４３６４． Ｍａｒｉｎｅ Ｗ，Ｐａｔｍｎｅ Ｌ，Ｌｕｋ３＇ａｎｃｈｕｋ ｂ，ｅｔ ａ１．Ｓｔｒａｔｅｇｙ ｏｆ Ｎａｎｃｅｌｕｓｔｅｒ ａｎｄ Ｎａｎｏｓｔｒｕｃｔｕｒｅ Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ ｂｙ Ｃｏｎｖｅｎｔｉｏｎａｌ Ｐｕｌｓｅｄ Ｌａｓｅｒ Ａｂｌａｔｉｏｎ［Ｊ］． Ａｐｐ１．Ｓｕ Ｓｃｉ．，２０００，Ｓ１５４－１５５：３４５－３５２． ［１２］ Ｇｅｏｈｅｇａｎ Ｄ Ｂ．Ｐｈｙｓｉｃｓ ａｎｄ Ｄｉａｇｎｏｓｔｉｃｓ ｏｆ Ｌａｓｅｒ Ａｂｌａｔｉｏｎ Ｐｌｕｍｅ Ｐｒｏｐａｇａｔｉｏｎ ｆｏｒ Ｈｉｇｈ・ Ｓｕｐｅｒｃｏｎｄｕｃｔｏｒ Ｆｉｌｍ Ｇｒｏｗｔｈ［Ｊ］．Ｔｈｉｎ ｓｏｌｉｄｆｉｌｍｓ，１９９２， ２２０（１－２）：１３８—１４５． ［１３］ Ｌｕｋｙａｎｃｈｕｋ Ｂ Ｓ，Ｍａｒｉｎｅ Ｗ，Ａｎｉｓｉｍｏｖ Ｓ Ｉ．Ｃｏｎｄｅｎｓａｔｉｏｎ ｏｆ Ｖａｐｏｒ ａｎｄ Ｎａｎｏｃｌｕｓｔｅｍ Ｆｏｒｍａｔｉｏｎ Ｗｉｔｈｉｎ ｔｈｅ Ｖａｐｏｒ Ｐｌｕｍｅ Ｐｒｏｄｕｃｅｄ ｂｙ Ｎａｎｏｓｅｃｏｎｄ Ｌａｓｅｒ Ａｂｌａｔｉｏｎ ｏｆ Ｓｉ，Ｇｅ，ａｎｄ Ｃ［Ｊ］．Ｐｒｏｃｅｅｄｉｎｇｓ ｏｆＳＰ１Ｅ，１９９８，８（１）：２９１．３０２． ［１４］ Ｓｅｎａｄｈｅｅｒａ Ｓ，Ｔａｎ Ｂ，Ｖｅｎｋａｔａｋｒｉｓｈｎａｎ Ｋ．Ｃｒｉｔｉｃａｌ Ｔｉｍｅ ｔｏ Ｎｕｃｌｅａｔｉｏｎ：Ｇｒａｐｈｉｔｅ ａｎｄ Ｓｉｌｉｃｏｎ Ｎａｎｏｐａｒｔｉｃｌｅ Ｇｅｎｅｒａｔｉｏｎ ｂｙ Ｌａｓｅｒ Ａｂｌａｔｉｏｎ［Ｊ］． Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆＮａｎｏｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，２００９，２０１１９（１６８７－９５０３）：９１３－９２４． ［１５］ Ｈａｎ Ｍ，Ｚｈｏｕ Ｊ，Ｙｉｎ Ｃ，ｅｔ ａ１．Ｐｌｕｍｅ Ｄｙｎａｍｉｅｓ Ｄｕｒｉｎｇ Ｆｉｌｍ ａｎｄ Ｎａｎｏｐａｒｔｉｃｌｅｓ Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ ｂｙ Ｐｕｌｓｅｄ Ｌａｓｅｒ Ａｂｌａｔｉｏｎ［Ｊ］．Ｐｈｙｓ．Ｌｅｔｔ．Ａ，２００２，３０２ （４）：１８２—１８９． ［１６］ ＦｕＧ Ｓ，ＷａｎｇＹ Ｌ，Ｃｈｕ ＬＺ．Ｔｈｅ Ｓｉｚｅ Ｄｉｓｔｉｒｂｕｔｉｏｎ ｏｆＮａｎｏｐａｒｔｉｃｌｅｓ Ｐｒｅｐａｒｅｄ ｂｙ Ｐｕｌｓｅｄ・ＬａｓｅｒＡｂｌａｔｉｏｎｉｎ ＰｕｒｅＨｅＡｒ ｏｒＮｅＧａｓ［Ｊ］．Ｅｕｒｏｐｈｙｓ． Ｌｅｔｔ．，２００５，６９（６９）：７５８－７６２． 王英龙，周阳，褚立志，等．Ａｒ环境气压对脉冲激光烧蚀制备纳米ｓｉ晶粒平均尺寸的影响［Ｊ］．物理学报，２００５，５４（４）：１６８３。１６８６． 褚立志，邓泽超，丁学成，等．氩气压强对纳米硅晶粒成核区范围的影响［Ｊ］．物理学报，２０１２，６１（１０）：１０８１０２． Ｋｏｕｔｓｏｙｉａｎｎｉｓ Ｄ．Ｃｌａｕｓｉｕｓ—Ｃｌａｅｙｒｐｏｎ Ｅｑｕａｔｉｏｎ ａｎｄ Ｓａｔｕｒａｔｉｏｎ Ｖａｐｏｕｒ Ｐｒｅｓｓｕｒｅ：Ｓｉｍｐｌｅ Ｔｈｅｏｙｒ Ｒｅｃｏｎｃｉｌｅｄ ｗｉｔｈ Ｐｒａｃｔｉｃｅ［Ｊ］．Ｅｕｒｏｐｅａｎ Ｊｏｕｒｎａｌ ｆ ｏＰ ，２０１２，３３（３）：Ｌ１１． ［２０］ Ｗａｎｇ Ｙ Ｌ，Ｑｉｎ Ａ Ｌ，Ｃｈｕ Ｌ Ｚ，ｅｔ ａ１．Ａ Ｎｕｃｌｅａｔｉｏｎ ａｎｄ Ｇｒｏｗｔｈ Ｍｏｄｅｌ ｏｆ Ｓｉｌｉｃｏｎ Ｎａｎｏｐａｒｔｉｃｌｅｓ Ｐｒｏｄｕｃｅｄ ｂｙ Ｐｕｌｓｅｄ Ｌａｓｅｒ Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ ｖｉａ Ｍｏｎｔｅ Ｃａｒｌｏ Ｓｉｍｕｌａｔｉｏｎ［Ｊ］．Ｍｏｄｅｒｎ Ｐｈｙｓｉｃｓ Ｌｅｔｔｅｒｓ Ｂ，２０１７，３１：１７５００２１Ｘ． ［２１］ 丁学成，傅广生，梁伟华等．初始溅射粒子密度对烧蚀粒子密度和速度分布的影响［Ｊ］．物理学报，２０１０，５９（５）：３３３１－３３３５．
