改性石墨烯对硅橡胶复合材料的增强及性能的影响

高分子材料科学与工程

POLYMERMATERIALSSCIENCEANDENGINEERING

Vol.35,No.9Set.2019p

改性石墨烯对硅橡胶复合材料的增强及性能的影响

(,)四川大学高分子科学与工程学院高分子材料工程国家重点实验室(四川大学)四川成都610065

张 远,唐婉玉,王 圭,王腾飞,廖 霞

摘要:利用化学还原性石墨烯(和3氨基丙基三乙氧基硅烷改性石墨烯(增强硅橡胶(基体,比较了2种rGO)-FG)VMQ)石墨烯对硅橡胶复合材料表面硬度、力学性能、压缩形变及压缩回复性能的影响。结果表明,与硅橡胶基体有较好相容性和相互作用的FG使基体强度提高了约6倍,rGO使基体强度提高了约2倍。FG的加入有助于增强复合材料抵抗外)///的1MPa77%和120%,VMQFG复合材料的拉伸强度和断裂伸长率均高于VMQrGO复合材料。VMQFG压缩形),变与压缩回复性能较好,压缩后可快速恢复(小于0.永久压缩形变仅为1.5h5%。关键词:改性石墨烯;硅橡胶复合材料;力学性能;压缩形变;压缩回复性能

()中图分类号:TQ333.93 文献标识码:A 文章编号:1000-7555201909-0067-07

/))/部压力的能力,分别是纯样品(和VMQVMQFG复合材料的压缩强度(1.40MPa0.79MParGO复合材料(1.16

硅橡胶是一种主链由硅和氧交替排列(和侧基(如甲基、乙基、乙烯基、-Si-O-Si-O-)

]1

。由于其主链硅氧苯基等)组成的非碳骨架弹性体[

丙基三乙氧基硅烷表面改性石墨烯用以增强硅橡胶基体,制备了化学还原石墨烯/硅橡胶复合材料和表面改性石墨烯/硅橡胶复合材料,比较了2种石墨烯提高硅橡胶强度的效果,考察了2种石墨烯对硅橡胶复合材料表面硬度、力学性能、压缩形变及压缩回复性能的影响。

键结构的特殊性,硅橡胶具有良好的绝缘性、耐油性、

]2~4

,耐臭氧和耐大气老化等性能[能在-6或更0℃(

低温度)至2或更高温度)范围内保持良好的稳50℃(添加填料以提高其实用价值,炭黑和二氧化硅是硅橡

5,6]

。传统的增强填料胶填充补强传统的增强填料[

定性和柔韧性。纯硅橡胶的力学强度相对较差,需要

1 实验部分

1.1 实验原料

:甲基乙烯基硅橡胶(牌号1中蓝晨VMQ)10-2,直径2青岛瑞盛石墨有限公司;二氧99.7%,00μm,

:化硅(德国D氨基丙基三乙氧SiOeussa公司;3-g2)光化工设计研究院有限公司;天然石墨粉:纯度

,的加入量一般为6大量填料的使用0phr至100phr会导致硅橡胶材料的加速老化。近年来,一些研究者采用纳米填料作为共补强填料来提高硅橡胶基体强

]7~9

。石墨烯具有超大的比表面积、度[超强的强度、

优异的导热导电等性能,是硅橡胶增强力学强度、减

10~12]

。但是,少内摩擦、延缓老化的理想填料[石墨烯

基硅烷:北京百灵威科技有限公司;二甲基2,5--2,5-

在聚合物基体中的相容性和分散性较差,使得石墨烯

]13

。石墨烯的在聚合物复合材料中的应用受到限制[

表面改性可采用在石墨烯片层间引入活性基团,增加层间距,使石墨烯更易分散且稳定存在于基体中,从

]14

。本工作利用化学还原石而能有效解决上述问题[

1.2 试验设备和仪器

超声波细胞破碎机:型号C宁波新SIENTZ-IID,北京博医康实验仪器有限公司;转矩流变FD-1A-50,仪:型号X上海科创橡塑设备有限公司;真空SS300,芝生物科技股份有限公司;真空冷冻干燥机:型号

其他试剂如羟基硅油等均为市售工业品。N.V公司;

:双(过氧化叔丁基)己烷(荷兰ADBPMH)kzoNobel

墨烯和与硅橡胶有很好相容性的硅烷偶联剂3氨基-:/doi10.16865.cnki.1000-7555.2019.0244j

收稿日期:2019-02-28

)基金项目:国家自然科学基金资助项目(51773138

@scu.edu.cn

:通讯联系人:廖霞,主要从事聚合物改性、聚合物的形态及结构控制以及功能化微孔聚合物纳米复合材料的制备及性能研究,E-mailxliao

68

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压膜机:型号FM北京富有马科技有限责任公1202,流变仪;型号A美国TRES,A公司;X射线衍射仪(:型号X荷兰帕纳科公司;傅里叶XRD)'PertPRO,号I美国Instron4302,nstron公司。

司;邵氏硬度计;型号S上海科创公司;旋转horeA,

以碳的电子能谱(GO和FG进行元素分析,C1s=

作为基准进行分峰处理。284.6eV)采用A1.4.4 流变性能测试:RES旋转流变仪对不

同rGO和FG含量的硅橡胶复合材料试样进行动态/。0.01~100rads

采用万能材料试1.4.5 拉伸性能和压缩性能测试:验机分别按照ASTMD1056,ASTMD412标准进行压缩和拉伸性能测试,压缩和拉伸速率分别为频率扫描,平行板模式,应变为1%,频率范围为

:变换红外光谱仪(型号N美国FT-IR)icolet6700,

万能材料试验机;型ThermoFisherScientific公司;1.3 样品制备

的制备:以天然石墨1.3.1 化学还原石墨烯(rGO)

为原料,采用改进的Hummers方法制备出氧化石墨/、/。12.5mmmin500mmmin

((GO)[15]

,的圆底烧瓶中99.7%)/再将0.5g的GO和300mL的无水乙醇去离子水,超声分散(体积比1∶1)溶液装入500mL

原中性24h,并;在得到真的空产冷物冻用干无3h燥水;机乙在中醇10干和0℃加入水合肼还

燥去,得离到子黑水色洗涤粉至末

G.3O.2(粒径范围 改性石墨烯0.1~(100μ的制备m)

。:将0∶01m)L的无水乙醇F(G)溶液装入500mL99圆底烧瓶中.7%)

/去离0.,超声分散子5g的水(体GO和积比将3h后温下搅拌1.5g3氨基丙基三乙氧基硅烷倒入烧瓶中在室水洗涤至中3-0h性,。以将产物悬浮液用无水乙醇和去离子去除未反应的基硅烷,然后在100℃将溶液用水合肼还原3-氨基丙基三乙氧到的产物用无水乙醇和去离子水洗涤至中性24h,并在真。得空冷冻干燥机中干燥,得到黑色粉末.FG(

粒径范围.13~.31 VMQ00μm)

/。rGO和VMQ/均F匀G复合材料的制备:

首先采用溶液共混法将FG分散到硅橡胶生胶

基体中以制备混合胶[7

]后取混合胶、白炭黑、羟,基FG的质量分数为硅油、2%。然

m(过氧化叔丁基)己烷于转矩流变2,5-二甲基-2,5-

双仪中充分混合30

到in

VMQ,得到混炼胶/FG复合。材混炼胶经真空压膜机压制成型得料试样。VMQ/rGO复合材料的制备方法与之相同。

.4 测试与表征

.4.1 FT-IR测试:对GO、rGO和FG粉末进行

辨率为T-IR测试。光谱波数扫描范围2cm-1。

400~4000cm-1,分.4.2 XRD测试:采用和mFG的结构进行表征X射线衍射仪对,铜靶(CuKα,λGO、rGO

().°4)./,电压3m Xin,、电流分别为P步长为S测试0:.采用013°。40kV、25mA,

=0速.度15为4X射线光电子能谱(XPS)对1.4.6 硬度测试:采用邵氏硬度计(2A型)按照ISO14.349.7- 19永久压缩变形率测试97测试硅橡胶复合材料的表面硬度。

:采用永久压缩变形装置按照量硅橡胶AS复T合M材D1料0的56标准测试不同永久压缩变形率rG(50%DO)和,形FG含变为D,温度为=式中:H(H070-0H℃,

其计算公式为H:1)/(H0-n)

后经过24h———恢复后的厚度试样压缩前的;H厚度;H(1—

——试样压1

缩)n与下板之间的距离。循环压缩测试试样长—

——压缩形变仪上板×宽×高为缩速率为10mm×2mm10mm×/min,1循环0mm50,压缩形变量为次。

50%,压2 结果与讨论

2.1 GO,rGO和FG的结构分析

2.1.1 FT-IR分析:为了研究氧化石墨以及化学还原石墨烯和改性石墨烯表面基团种类及性质,对

GcGOmO、r在GO和-1处有34247cFG进行红外光谱分析。如个m-1特征、1吸72收4c峰m-1,其中、1625cmFi-g

1.1所示,和1046(C=C)的振动峰,1046cmC-=O振17动24c峰和m-1和cm-1对应GO片层上的苯环1骨62架5

1处对应C-O的伸缩振动,对于34r2G7cOm-1,处较宽的峰为1177cm-1和1558cO-H的变形振动峰。m-1处的特征峰与

O明显H和,说明C=C拉伸振动有关,

其它含氧官能团的峰不GO相比,FGGO的大多数含氧官能团都已被还原。与在于的特征吸收所致33,-4氨41c基丙m-1处出现了基三乙氧基1个尖锐的特

征峰,这是由硅烷(证明了3氨基丙基三乙氧-N基硅H2烷)

的官能团与石墨烯表面相连-,1159cm-1处的峰归因于原C,从而-O-S(15431c44i基团。且因水合肼使含氧官能团被还1cm-m-1峰强度有所降低,同时振动1)的存在证明了石墨烯的形成C=C。拉伸r1310111F1n11 第9期张 远等:改性石墨烯对硅橡胶复合材料的增强及性能的影响69

距扩大了0.414nm。这是因为通过氧化后的石墨,片层之间插入的含氧基团(羟基、羧基环氧基)使片层间距变大。经过化学还原和改性以后,基本看不到尖峰的存在,而是出现了1个宽又平坦的馒头峰,这说明GO的高度有序结构在还原和改性过程中被打乱,处出现宽峰,片层间距约为0FG在2θ=22.4°.4nm。

(将F约0.和石墨G的峰与rGO的2θ=24.6°37nm)的2的峰相比,θ=26.5°FG的层间距大于rGO和石

墨的层间距。

将原本高度有序的结构打破,变成了无序的结构。

Fi.1 FT-IRsectraofGO,rGOandFGgp

具有不同结构形态的物质,通常2.1.2 XRD分析:

情况下其X射线衍射图谱峰的位置不同。GO、rGO(出现了1个尖锐的峰。而从文2θ=11.3°0.794nm)献报道可知,天然石墨峰的位置应该在2θ=26.6°(左右,通过氧化后,其峰位从2转0.335nm)θ=26.6°

,移到2由布拉格方程可以直接算出片层间θ=11.3°和FG的XRD图谱分析结果如Fi.2所示,GO在g

Fi.2 XRDpatternsofGO,rGOandFGg

Fi.3 XPSsectraofGO(aaandFG(bb1,2)1,2)gp

70

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2019年

2.1.3 XPS分析:Fi.3是GO和FG的XPS谱图。g从图中可以看出,GO表面的含氧官能团主要是1s轨道上的O元素,碳元素则主要是1s轨道和少量2s())。分峰拟合处理后可以得轨道的碳元素(Fi.3a1g烯结构的C=C或C-C基团,285.5eV、286.7eV和到峰值分别为284.6eV、285.5eV、286.7eV和

))。2288.4eV的峰(Fi.3(a284.6eV的峰为石墨g288.4eV的特征峰分别对应的是C-O-H、

C-O-C以及C=O基团。经过改性以后,Si2p的峰为99.6eV,Si2s为150.3eV,N1s为396.7eV(()),结合红外测试结果证实了用3氨基丙Fi.3b1-g(基三乙氧基硅烷成功修饰了GO。C-O-Si287.2

石墨烯作为一种纳米补强填料,能显著影响硅橡胶基体的流变性质,因此研究硅橡胶复合材料的流变性质对研究硅橡胶复合材料的性能有很大意义。Fi.4是不同rGO和FG含量硅橡胶复合材料的复g

*

、))数黏度(储能模量(和损耗模量(随角频G′G″η)

//VMQFG复合材料总是比VMQrGO复合材料表

。现出更高的G和G′″rGO和FG分别使硅橡胶基体氨基丙基三乙氧基硅烷与硅橡胶有较好的相容性3-和较强的相互作用,限制了硅橡胶分子链的运动,从而显著提高了硅橡胶基体的强度。另外在低频率范(()),这可能是因为FFi.4aG与白炭黑共同形成了g

16]

。一定的网络结构[

/围内,平台”结构VMQFG复合材料出现了“强度提高了2倍和6倍。这是因为FG中的小分子

率(的变化图。从图中可以看出,在相同含量时,ω)

、和C-O(的强度要eV)C=O(289.2eV)285.9eV)

()),低得多(说明大部分含氧官能团被还原Fi.3b2g了。

2.2 rGO和FG对硅橡胶复合材料黏弹性质的影响

*():);():);():astoraemodulus(G′blossmodulus(G″ccomlexviscositgpy(η)

Fi.4 RheoloicalcurvesofVMQcomositesggp

2.3 rGO和FG对硅橡胶复合材料力学性能的影响

硅橡胶复合材料的抗压能力是衡量其使用性能的重要指标之一,而抗压性能又与填料体系、交联网络等有关。F应i.5是硅橡胶复合材料的压缩应力-g),变曲线(和拉伸曲线(从图中可以发现,ab)rGO和

FG的加入能提高硅橡胶复合材料的抗压性能。

/,比纯VMQFG复合材料的压缩强度为1.40MPa/样品的0.79MPa增加了77%;VMQrGO复合材分析认为F而且在G不仅对硅橡胶基体有补强作用,,料的压缩强度为1比纯样品增加了4.16MPa6.8%。

第9期张 远等:改性石墨烯对硅橡胶复合材料的增强及性能的影响71

硅橡胶基体中形成的网络结构也能提升硅橡胶基体的强度,因此能够很好地抵御外界压力;而rGO在硅橡胶基体中分散性差,易团聚,对硅橡胶基体的补强作用差,其补强效果不如FG。rGO和FG对于硅橡

胶复合材料拉伸性能的影响如Fi.5b所示。纯样品g提高至1比纯样品分别提高了.98MPa和351%,

/62%和19%。而VMQFG复合材料的拉伸强度和

断裂伸长率分别为2比纯样品分.66MPa和494%,/别提高了1均高于VMQ18%和67%,rGO复合材料。FG能极大提高硅橡胶复合材料的拉伸性能的原因在于F且G与硅橡胶基体的相互作用强于rGO,

的拉伸强度和断裂伸长率分别为1.22MPa和

/295%,VMQrGO复合材料拉伸强度和断裂伸长率FG与基体的相互作用增强了基体向FG的负载传

/递,使VMQFG复合材料的拉伸性能得到了很大改善。

))Fi.5 Comressivestress-straincurves(aandtensilecurves(bofsiliconerubbercomositesgpp

)快(地基本回复,永久压缩形变低至1.分0.5h5%,降低了75.8%和64.3%。分析认为FG与硅橡胶分

子链有较好的相容性,而且3氨基丙基三乙氧基硅-烷上的基团与硅橡胶分子中的氧原子能形成氢键作用,增强了与硅橡胶分子的相互作用,限制了硅橡胶分子链的运动,当受到外界压力作用时,分子链就不易发生变形,从而使其具有较高的表面硬度和较低的永久压缩形变。而且硅橡胶分子链可能会缠绕在石墨烯片层上,导致分子链与分子链,分子链与石墨烯

Fi.6 Deformation-recovertimecurvesofsiliconerubbercom-gy

ositesp

/别比纯样品(和VMQ6.2%)rGO复合材料(4.2%)

之间的摩擦变大,当受外界的应力作用时,硅橡胶分子链难以发生大幅度的移动,故其永久压缩形变降

15]

。低[

2.4 rGO和FG对于硅橡胶复合材料的硬度和压缩

形变的影响

表可Tab.1是它们的硬度及永久压缩形变。从图、

知,石墨烯的加入对硅橡胶复合材料有很大影响,rGO使硅橡胶复合材料的表面硬度提高了近8度(,而经过硅烷偶联剂改性后的石墨烯(ShoreA)FG)。另外,/使之增大了近14度(ShoreA)VMQFG复合材料的压缩形变性能较好,永久压缩测试之后能较

//Fi.6是纯样品、VMQrGO和VMQFG复合g

材料永久压缩测试之后形变量恢复时间曲线,-

Tab.1 Hardnessandpermanentdeformationsetof

siliconerubbercomositesp

SamlepControl

/VMQrGO/VMQFG

(ShoreA)

263440Hardness

/%deformationset

6.24.21.5Permanent

2.5 rGO和FG对硅橡胶复合材料压缩回复性能的影响

72

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2019年

硅橡胶复合材料可应用于缓冲、减震、阻尼等领域,故一般要求硅橡胶材料制品的抗压缩性能好,同//大的关系。Fi.7是纯样品、VMQrGO和VMQg

应变曲线,FG复合材料循环50次的应力-Fi.8比g较了它们不同循环次数保持的最大应力和总应变损失。从图中可以发现,纯样品的循环压缩回复性能较应变损失高至184.4%,1.6%。纳米填料石墨烯的加

入有利于提高硅橡胶复合材料的压缩回复性能。/VMQrGO复合材料保留的最大应力为初始的差,循环50次后保留的最大应力仅为初始应力的时还应具有一定的弹性,而这些性能通常与填料有很

/应变损失降为8.90.4%,2%。VMQFG复合材料

/的循环压缩回复性能优于VMQ应rGO复合材料,()、应力的94.3%,应变损失降低6.6%(Fi.8ag

())。分析认为,纯样品基体的强度不高,当受Fi.8bg

到外力的持续作用时分子链发生大幅度移动而不易回复,导致其压缩回复性能较差。石墨烯的加入能有效提高基体的强度,因此能提高材料的压缩回复性能。

力应变曲线循环5-0次后的压缩和回复的双向过程

()),中基本保持一致(保留的最大应力为初始Fi.7cg

),/)/) Fi.7 Comressivestress-straincurvesoffiftclesatthe50%strainofcontrolsamle(aVMQrGO(bandVMQFGcomosites(cgpycypp

))Fi.8 Retentionofthemaximumstress(aandtotalstrainloss(bduriniftclesof50%ofsiliconerubbercomositesggfycyp

第9期张 远等:改性石墨烯对硅橡胶复合材料的增强及性能的影响

950-957.

73

3 结论

()用3氨基丙基三乙氧基硅烷表面改性氧化1-石墨(并在水合肼的作用下成功制备了功能化石GO)。墨烯(FG)

()与r氨基丙基三2GO相比,FG中的小分子3-乙氧基硅烷与VMQ分子结构相似,与VMQ分子链的相容性更好,相互作用更强,能限制VMQ分子链的运动,显著增强了VMQ的强度。rGO和FG分别使硅橡胶基体强度提高了2倍和6倍。

[]5 MeiHX,Zhananetal.ImedancecharacteristicsgC,WgR,p

/ofsurfacepressuresensitivecarbonblacksiliconerubbercom--[],A,ositesJ.Sens.Actuators2015,233:118-124.p

[],6 SonYuJDaiD,etal.EffectofsilicaparticlesmodifiedbgY,y

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insituandexsitumethodsonthereinforcementofsiliconerub---

[],7 LiaoX,XuH,LiSJetal.Theeffectsofviscoelasticproerp-tiesonthecellularmorholofsiliconerubberfoamsgenerapgyo-106981-106988.

],tedbuercriticalcarbondioxide[J.RSCAdv.2015,5:ysp能力(,3和GVMQVMQ)FG复合材料的拉伸性能优于//的加入增强了复合材料抵抗外部压力的

FG复合材料的压缩强度分别是纯样品

rGO复合材料的177合材料的拉伸强VMQ%和度和/断r1G20裂O%复合材料。VMQ

/,/FG复伸长率分别

是VMQ/rGO复合材料的1能与压缩回复性能(4)VMQ/FG复合材料具有良好的压缩形变性

34%和141%。,压缩后可快速恢复(小于永久压缩形变仅为1.5%。rGO和0.5h),基于上述结论8度和,可以通过硅烷偶联剂表面改性石

14度(ShorFeAG分别使硅橡胶

表面硬度提高近)

。墨烯促进与硅橡胶基体的相容性,增强基体的强度,从而得到力学性能优良,具有一定抗压缩性能和压缩回复性能好的硅橡胶复合材料。

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ac-(下转第81页。tobecontinuedonP.81

)FVMQ 第9期黄昱臻等:LDHsMoO3复合粉体的制备及对聚氯乙烯阻燃抑烟性能的影响-81

/HihSeedBallMillLDHsMoOndItsEffectonthePerformance3agp

ofSoftPolvinlChlorideyy

(JiansuKeaboratornvironmentallriendlolmericMaterials,SchoologyLyofEyFyPyfMaterialsScienceandEnineerinChanzhouUniversitChanzhou213164,China)gg,gy,g,,W,YuzhenHuanJianinuenwenLuBiunFangpgXjg

ratioswereprearedbihseedballmillin.Theeffectsofcomositepowderswithdifferentmassratiospyhgpgp

,,onthermalstabilitflameretardantsmokesuressionandmechanicalproertiesofpolvinlchlorideypppyy(PVC)sstemswereinvestiated.Theresultsshowthatthehiheneribratorrindinakesthebondsygggyvyggm

+6

,betweenLDHsandMoOoleculebonds.SomeMoenterthelamellarstructuretheproblemofeasyag3m-MoOasthebestdisersinffectinLDHsslice.ThedensitfPVCsmokeisdecreasedb9%andthepgeyoy23h

LOIisincreasedb8%,when6phrisaddedwhichcouldinhibitthesuerositionofthenanoarticlesbey2ppp-reationbetweenMoOanometersheetscanbesuressed.WhentheLDHs∶MoOassratiois10∶1,ggpp3n3m,tweenMoOndeffectivelsolvetheproblemofeaslomerationofMoOanoarticlesandpromotetheyyaggp3a3ndisersionofcomositepowdersinPVC.WhenaddinhrofLDHs∶MoOiththemassratioof10∶1,ppg6p3wandthemechanicalroertiesarenotaffectedobviousl.TheheatdecomositionactivationenerEa)ofppypgy(

///LDHsMoOPVCincreasesfrom129.1kJmolofpurePVCto136.2kJmol.Accordinotheanalsisofgty3-*

,,Kissinerdecomositionkineticsthecomensationparameter(Sofcomositesisbasicallonstantandgpppycp)

)wABSTRACT:ThecomositepowdersofMoOndcalciumaluminahdrotalcite(LDHsithdifferentmasspy3a

thederadationmechanismofPVChasnotbeenchaned.ggenergy

:;;;Kewordsmolbdenumtrioxidehdrotalciteflameretardantandsmokesuressionrolsisactivationyypppyyy

()上接第73页。continuedfromp.73

EffectofModifiedGraheneonReinforcementandProertiesofppSiliconeRubberComositesp

,W,,,YuanZhananuTanGuiWanTenfeiWanXiaLiaogygggg

(ColleeoolmerScienceandEnineerinStateKeaboratorolmergfPygg,yLyofPyMaterialsEnineerinSichuanUniversitChendu610065,China)gg,y,gABSTRACT:Thestrenthofsiliconerubber(VMQ)wasreinforcedbhemicalreducedgrahene(rGO)andgycp

3-aminoroltriethoxsilanemodifiedgrahene(FG).Theeffectsoftwokindsofgraheneonthesurfaceppyypp

,m,hardnessechanicalproertiescomressiondeformationandcomressionrecoverroertiesofsiliconepppypp

rubbercomositeswereinvestiated.TheresultsshowthatFGwithagoodcomatibilitndinteractionpgpya

,withthesiliconerubbermatrixincreasesthestrenthofthematrixbbout6timesandrGOincreasesthegya

,/strenthofthematrixbbout2times.MoreoverthecomressivestrenthoftheVMQFGcomosite(1.gyapgp

))/40MPais177%and120%ofthatofthepuresamle(0.79MPaandtheVMQrGOcomosite(1.16pp),/MParesectivel.ThecomressivedeformationoftheVMQFGcomositearebetterthanthatofthepypp//VMQrGOcomosite.ThetensilestrenthandelonationatbreakoftheVMQFGcomositearehiherpggpg

//thanthoseoftheVMQrGOcomosite.ThecomressivedeformationoftheVMQFGcomositecanrecovppp-)erquicklftercomression(lessthan0.5handthepermanentcomressivedeformationisonl5%.yappy1.comressionrecoverroertpyppy

:;;m;;Kewordsmodifiedgrahenesiliconerubbercomositeechanicalproertcomressiondeformationpppypy